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前沿光伏技術(shù)之激子倍增——讓光生載流子倍增的太陽(yáng)煉金術(shù)(一)

2025-07-11 15:29:15 5e
        作者:愛(ài)旭研發(fā)中心

一、 引言:傳統(tǒng)理論的突破者——激子倍增
 

光伏技術(shù)作為可再生能源的核心方向,其能量轉(zhuǎn)換效率始終是研究重點(diǎn)。在早期科學(xué)家的認(rèn)知中,一個(gè)光子通常只能激發(fā)單個(gè)電子-空穴對(duì)(激子),對(duì)應(yīng)單結(jié)硅基太陽(yáng)電池的理論效率上限為33%[1]。然而,激子倍增(multiple exciton generation,MEG)現(xiàn)象[2,3]的發(fā)現(xiàn)打破了這一瓶頸——特定無(wú)機(jī)物量子點(diǎn)(如硫化鉛)或有機(jī)半導(dǎo)體材料(如并五苯)中,單個(gè)高能光子可產(chǎn)生多個(gè)激子,實(shí)現(xiàn)載流子倍增效應(yīng),理論上可將光伏效率提升至44%以上[4]。下面將介紹載流子倍增技術(shù)的核心原理——激子分裂。
 

二、激子倍增技術(shù)的核心——激子分裂

 

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無(wú)機(jī)量子點(diǎn)(a)和有機(jī)物(b)的激子倍增原理
 

激子倍增是指單個(gè)高能光子激發(fā)MEG材料時(shí)產(chǎn)生一個(gè)高能激子,然后分裂成多個(gè)激子的過(guò)程。當(dāng)高能光子(能量大于半導(dǎo)體材料帶隙的2倍)入射時(shí),普通半導(dǎo)體材料將超過(guò)帶隙的多余能量轉(zhuǎn)化成熱量損失,而MEG材料可將多余能量轉(zhuǎn)化為額外的激子。產(chǎn)生激子倍增的前提條件如下:1.入射高能光子能量大于2倍的半導(dǎo)體材料帶隙;2.高能光子可以產(chǎn)生額外激子,并將激子分離、提取、收集。理解激子倍增的關(guān)鍵在于理解材料內(nèi)部的相互作用。
 

以無(wú)機(jī)量子點(diǎn)為例(圖1a)。高能光子光照無(wú)機(jī)量子點(diǎn)后產(chǎn)生一個(gè)高能電子和一個(gè)空穴(過(guò)程),由于量子點(diǎn)內(nèi)俄歇復(fù)合的抑制和庫(kù)侖相互作用的增強(qiáng),高能電子不再以輻射聲子的形式冷卻,而是在激發(fā)第二個(gè)電子(產(chǎn)生第二個(gè)空穴)后弛豫到導(dǎo)帶底(過(guò)程),實(shí)現(xiàn)從一個(gè)激子到兩個(gè)激子的倍增[5]。關(guān)于量子點(diǎn)激子倍增的機(jī)理,迄今為止有3種理論:1.高能激子處于單激子態(tài)與多激子態(tài)形成的相干疊加態(tài)[6]。目前,并沒(méi)有證實(shí)該理論的實(shí)驗(yàn)報(bào)道。2. 價(jià)帶電子間的庫(kù)侖相互作用可以產(chǎn)生一個(gè)虛擬的雙激子態(tài),吸收一個(gè)光子可促使虛擬雙激子態(tài)向真實(shí)雙激子態(tài)過(guò)渡,從而產(chǎn)生了多重激子效應(yīng)[7]。該理論的計(jì)算結(jié)果與部分實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。3.高能激子擁有額外的動(dòng)能,可以通過(guò)碰撞,將這部分能量轉(zhuǎn)化為額外的激子。盡管科研人員傾向于多重激子效應(yīng)是半導(dǎo)體中俄歇復(fù)合的逆過(guò)程而非碰撞電離導(dǎo)致,但第一性原理的計(jì)算結(jié)果表明碰撞電離理論可以解釋多重激子效應(yīng)[8]
 

以有機(jī)材料為例(圖1b)。光照將分子激發(fā)到第一單線態(tài),該分子將能量分享給鄰近的基態(tài)分子,二者形成一個(gè)中間態(tài)(TT態(tài))[9]。經(jīng)過(guò)一段時(shí)間后中間態(tài)激子失去相干性擴(kuò)散形成兩個(gè)獨(dú)立的三線態(tài)激子(T1 態(tài))。理解從單線態(tài)轉(zhuǎn)換到中間態(tài)的過(guò)程是揭示有機(jī)材料激子倍增的關(guān)鍵,也是被廣泛爭(zhēng)論的問(wèn)題。關(guān)于從單線態(tài)到TT態(tài)的轉(zhuǎn)換過(guò)程,目前主要有兩種理論:1.激子首先由單線態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殡姾赊D(zhuǎn)移態(tài),再由電荷轉(zhuǎn)移態(tài)生成TT態(tài)(圖1b[10]。2.單線態(tài)與TT態(tài)存在量子相干疊加關(guān)系,光激發(fā)單線態(tài)激子后,會(huì)與附近激子直接轉(zhuǎn)換為TT態(tài)(圖1b省去電荷轉(zhuǎn)移態(tài))[11]。目前對(duì)于單線態(tài)到中間態(tài)的具體轉(zhuǎn)換過(guò)程,學(xué)術(shù)界仍存在分歧。
 

愛(ài)旭研發(fā)中心的工作人員對(duì)激子倍增技術(shù)在太陽(yáng)電池提效方面也做了深入的研究,下期將對(duì)激子倍增技術(shù)在光伏領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行介紹,敬請(qǐng)期待!
 

參考文獻(xiàn):
 

[1] W. Shockley and H.J. Queisser, Detailed Balance Limit of Efficiency of p-n Junction Solar Cells, J. Appl. Phys. 1961, 32, 510-519.
 

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[4] M. C. Hanna, A. J. Nozik et al. Solar conversion efficiency of photovoltaic and photoelectrolysis cells with carrier multiplication absorbers, J. Appl. Phys., 2006, 100, 074510.
 

[5] 劉長(zhǎng)菊,盧敏,蘇未安等,納米半導(dǎo)體中多重激子效應(yīng)研究進(jìn)展,物理學(xué)報(bào),2018, 67, 2027302.
 

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[7] V. I. Rupasov , V. I. Klimov, Carrier multiplication in semiconductor nanocrystals via intraband optical transitions involving virtual biexciton states, Phys. Rev. B 2007, 76, 125321.
 

[8]  G. Allan, C. Delerue, Role of impact ionization in multiple exciton generation in PbSe nanocrystals, Phys. Rev. B 2006, 73, 205423.
 

[9] 張博,張春峰,李希友,單線態(tài)分裂的超快光譜學(xué)研究,物理學(xué)報(bào),2015,64,9094210.
 

[10] E. C. Greyson, J. Vura-Weis, J. Michl, Maximizing Singlet Fission in Organic Dimers: Theoretical Investigation of Triplet Yield in the Regime of Localized Excitation and Fast Coherent Electron Transfer, J. Phys. Chem. B 2010, 114, 14168.
 

[11] W. L. Chan, M. Ligges, A. Jailaubekov et al. Observing the Multiexciton State in Singlet Fission and Ensuing Ultrafast Multielectron Transfer, Science, 2011, 334, 1541.
 




責(zé)任編輯: 江曉蓓

標(biāo)簽:光伏技術(shù)